1925-aisiais Pijus XI priėmė vyskupo Matulaičio atsistatydinimą iš Vilniaus Vyskupo pareigų, ir Jurgis nedelsdamas išvyko į Romą, norėdamas atsidėti vien savo kongregacijų reikalams. Tačiau atgavus Nepriklausomybę, reikėjo tvarkyti Lietuvos Bažnyčios reikalus. Nuo Lietuvos krikšto 1387 m. Lietuvos Bažnyčios reikalus su Roma tvarkė svetimų kraštų bažnytinės hierarchijos. Dabar reikėjo užmegzti tiesioginius ryšius su Roma – sudaryti Lietuvos bažnytinę provinciją, t. y. suskirstyti kraštą vyskupijoms, parinkti ir paskirti joms vyskupus ir parašyti Lietuvos vyriausybės konkordatą su Vatikanu. Šiuos darbus Šv. Tėvas patikėjo Jurgiui Matulaičiui, pakėlęs jį arkivyskupu ir atsiuntęs į Lietuvą su plačiausiais įgaliojimais.
Jurgis Matulaitis 1925-1926 m. per kelis mėnesius atkūrė Lietuvos bažnytinę provinciją ir parašė konkordato projektą. Konkordato rengimas pareikalavo iš Matulaičio daug jėgų ir laiko. Savo atsiminimuose vysk. H. Przezdziecki taip apibūdina arkivyskupą Matulaitį: „Malda ir darbas, Dievo ir artimo meilė užėmė kiekvieną jo gyvenimo valandėlę; tame gyvenime nebuvo laiko poilsiui." (Vysk. H. Przezdziecki./ Arkivyskupas Jurgis Matulevičius. 1933 m., psl. 101-102).
1926 m. važiuoja į Ameriką, į Čikagą, į tarptautinį Eucharistinį kongresą. Tai paskutinė jo kelionė.
Miršta 1927-01-27 d. nuo apendicito. Marijonas kunigas Ignas Česaitis aprašo paskutinę arkivyskupo gyvenimo dieną ir paskutines valandas. Jis rašo, kad grįžęs iš Eucharistinio kongreso Jurgis Matulaitis labai daug dirbo, mažai miegojo. Tik išsiuntęs Popiežiaus sekretoriatui prašymą dėl konkordato, pasijuto labai silpnas, nebegalėjo valgyti. Bendrabroliai įkalbėjo jį atsigulti anksčiau. Naktį užėjo dideli vidurių skausmai. Buvo nuneštas į ligoninę – gydytojai diagnozavo aklosios žarnos uždegimą. Kun. Česaitis perduoda budėjusios seselės žodžius ir tai, ką regėjo: „Šį rytą Ekscelencija nusiskundęs turįs daug darbų nenuveiktų, o šį vakarą jau taręs: 'Bus gana, keliausiu į amžinybę.' [...] Netrukus jis, girdžiu, kalba psalmės (nesuvokiu kokios) žodžius, paskui, kaip Vyskupas, rankas sudėjęs, paskui jas pusračiu atskyręs laimina. Tai buvo jo paskutinis atsisveikinimas su visais pažįstamais, draugais, su visais, kuriuos jis mylėjo, su savo pamylėta tauta ir su pasauliu." (Kun. dr. Ig. Česaitis. Paskutinės valandos./ Arkivyskupas Jurgis Matulevičius. 1933 m., psl. 49-52).