1903 m. grįžęs į Lenkiją, dėsto Kelcų kunigų seminarijoje kanonų teisę.

1904-aisiais gyvendamas Varšuvoje, Matulaitis, pats trokšdamas tobulesnio gyvenimo, įstojo į tėvo Honorato įsteigtą Pasaulinių kunigų Marijos sąjungą ir vadovavo jos šakai Varšuvoje (Rusijos caro valdžia 1864 m. panaikino beveik visus vyrų ir moterų vienuolynus).

Tuo metu dėl atsinaujinusios kojos tuberkuliozės Matulaitis priverstas gultis į Varšuvos ligoninę operuotis. Operacija nelabai padeda, liga toliau progresuoja. Jis guli vargšų palatoje, nes neturi pinigų. Čia jį suranda, imasi globoti ir slaugyti Cecilija Platerytė-Zyberg – slapta vienuolė, mergaičių gimnazijos direktorė. Ji kun. Jurgį pakviečia į seserų vedamą gimnaziją dirbti mergaičių kapelionu ir dvasios vadovu. Iki tol jis moterų vienuolynus matydavo tik iš tolo, dabar gavo progą pamatyti iš arti, iš vidaus. Jis rašo bičiuliams, kad ši įstaiga jį sužavėjo. Galvoja, kad kažko panašaus reikėtų ir lietuvaitėms.

1906-1907 m. Matulaitis padėjo organizuoti ir pats skaitė paskaitas kursuose socialiniais klausimais Varšuvoje ir Kaune. Su kun. Godlewskiu Varšuvoje suorganizuoja socialinius kursus. Suburia miesto darbininkiją į organizaciją, paremtą krikščioniškais socialiniais principais. Redaguoja jiems laikraštį. Į šią organizaciją įsijungia daug žmonių. Dėl savo veiklos apšaukiamas socialistu ir komunistu.

1907 m. pakviečiamas dėstyti sociologiją Petrapilio Dvasinėje akademijoje. Tuo metu tai buvo naujas ir ne visiems priimtinas mokslas. Buvo baimintasi, kad sociologija nenukryptų nuo tikėjimo tiesų. Šioje srityje Matulaitis rėmėsi popiežiaus Leono XIII išleista enciklika Rerum novarum. 1908 m. pereina dėstyti į dogmatikos katedrą.